近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室碳基資源電催化轉(zhuǎn)化研究組研究員汪國雄和高敦峰團隊，與大連工業(yè)大學(xué)教授安慶大團隊合作，在二氧化碳（CO2）電解制備燃料和化學(xué)品研究中取得新進展，實現(xiàn)了低濃度CO2直接電解高效制CO，為工業(yè)廢氣中CO2的資源化利用提供了新思路。
CO2電解能夠?qū)煹罋獾裙I(yè)廢氣中的CO2轉(zhuǎn)化為高值燃料和化學(xué)品，是頗具應(yīng)用前景的負碳技術(shù)。當(dāng)前，CO2電解研究通常使用純CO2原料氣，而化石燃料燃燒產(chǎn)生的煙道氣等工業(yè)廢氣中CO2濃度較低。從煙道氣中捕獲和純化CO2的能耗和投資成本較高，降低了CO2電解技術(shù)的經(jīng)濟可行性。低濃度CO2直接電解可顯著降低獲取高濃度CO2的分離純化成本，但CO2濃度的降低使得高效CO2電解更具挑戰(zhàn)性。因此，實現(xiàn)低CO2濃度條件下的高效CO2電解制燃料和化學(xué)品具有重要意義。
該團隊利用分子修飾策略構(gòu)建了有效耦合CO2捕獲和轉(zhuǎn)化過程的反應(yīng)微環(huán)境，實現(xiàn)了低濃度CO2的直接電解轉(zhuǎn)化。該研究采用商品CoPc作為模型催化劑，利用聚4-乙烯基吡啶（P4VP）進行電極修飾，在典型工業(yè)煙道氣CO2濃度（10%）時，P4VP修飾的CoPc電極上CO法拉第效率達到90%以上，CO分電流密度達到252 mA/cm2，且CO分電流密度相比未修飾的CoPc電極提高了2.24倍。物理化學(xué)和電化學(xué)結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明，P4VP的吡啶基團促進了CO2在CoPc催化劑中Co位點上的物理富集和化學(xué)活化，推進了低濃度CO2電解生成CO。結(jié)合進一步的催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計和反應(yīng)微環(huán)境調(diào)控，該分子增強策略有望實現(xiàn)工業(yè)煙道氣直接電解及乙烯等C2+產(chǎn)物的高效制備。
相關(guān)研究成果以Molecular Enhancement of Direct Electrolysis of Dilute CO2為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會能源快報》（ACS Energy Letters）上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計劃、大連化物所創(chuàng)新基金以及教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心等的支持。
